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1. 引言
日益增长的环境和可持续发展问题，使得人们迫切需要先进的储能技术，以支持电动汽车（EVs）和智能电网的广泛应用[1]。由于锂离子电池（LIBs）具有高能量密度、长寿命和良好的安全性，它们已成为现代电动汽车的基础技术[2,3]。尽管高能量密度、长循环寿命和不断下降的制造成本推动了其广泛应用，但热行为仍然是决定电池性能、安全性和寿命的最关键工程约束[4,5]。电池内部的发热主要源于两个方面：一是电化学反应本身产生的可逆（熵）热，二是电流流经内部导体产生的不可逆热[6]。当热量未能有效散发时，电池温度会升至推荐工作窗口（通常为15–45 °C）之外，加速容量衰减，促进固体电解质界面（SEI）生长，并最终触发热失控：这是一种自维持的放热连锁反应，会带来严重的火灾和爆炸风险[7,8].
在各种电池单元规格中，圆柱形电池在过去三年中受到汽车制造商的广泛关注和青睐，这主要得益于特斯拉无极耳设计等创新电池架构[9]。在圆柱形电池规格中，26650电池在过热条件下表现出比18650和22650电池更强的热安全性能，需要更长的时间和更高的温度才能触发热失控[10]. 对这种电池几何形状的准确热特性表征，需要能够解析不同放电速率和环境条件下瞬态温度与电压分布的电化学-热耦合建模框架[11]。在ANSYS Fluent中采用Newman–Tiedemann–Gu–Kim (NTGK)双电势模型的CFD模拟，已在多种圆柱形电池格式中表现出与实验数据的高度定量一致性[12].
除了通过验证的CFD框架建立准确的热特性表征外，大量研究还聚焦于电池热管理策略本身更广泛的领域。现有的电池热管理研究综述考察了多个领域，特别强调了锂离子电池的冷却和加热方法，以及建模、优化和控制策略。在冷却和加热方式方面，电池热管理系统通常分为风冷、液冷、相变材料（PCM）冷却、热管冷却和直接冷却类型。在优化和控制方面，设计有效系统通常涉及应用优化算法来完善热模型，同时结合智能控制算法实现精确的温度调节，从而在提高安全性的同时最大限度地降低能耗[13]。相变材料（PCM）冷却被确定为锂离子电池的一种被动冷却形式，与空气冷却等主动冷却方法不同。在性能方面，PCM冷却在热管理方面表现出显著改善，与主动空气冷却观察到的6 °C温差相比，其相对于环境条件的温差保持在约3.5 °C。这一优势主要源于相变材料（PCM）通常优于基于空气和液体的热管理系统，因为它们消除了对风扇和泵等电气和机械组件的需求[14]。数值模拟已成为设计和评估电池热管理系统（BTMS）的主流方法，其与机器学习（ML）的结合代表了一个特别有前景的方向。通过在CFD生成的数据集上训练ML预测模型，可以准确预测BTMS性能，同时显著降低实验时间和成本，并实现自适应实时控制策略[15].
虽然数值模拟和CFD-ML耦合已被证明在BTMS设计中有效，但与此同时，越来越多的研究开始关注纯数据驱动方法，通过运行参数和材料参数直接预测电池热行为，从而在运行时无需使用计算昂贵的基于物理的模型。这些研究主要利用人工神经网络、高斯过程回归和基于集成树的方法等机器学习架构，来捕捉锂离子电池中控制产热、散热和热状态演化的非线性关系。在基于人工神经网络的方法中，Wang等人[16] 采用人工神经网络（ANN）来预测锂离子电池的温度变化，捕捉了热量产生和耗散背后的复杂非线性行为。通过比较不同的数据驱动方法，即反向传播神经网络（BP-NN）、径向基函数神经网络（RBF-NN）和埃尔曼神经网络（Elman-NN），他们发现，由于其卓越的适应性、更强的泛化能力和更短的训练时间，Elman-NN 更适合金属泡沫和强制风冷配置下的温度预测。在此方向的基础上，Das Goswami 等人 [17]提出了一种结合图神经网络（GNN）和长短期记忆（LSTM）网络与多物理场模型的集成框架，用于预测锂离子电池模块的时空温度变化及热失控的发生。他们的方法利用来自传感器的空间和时间温度数据，准确预测模块内的电池温度，通过在故障发生前识别潜在热点，实现热失控的早期检测；训练数据集本身是由包含耦合热、电化学和退化子模型的多物理场模型生成的，以捕捉电池在各种运行条件下的行为。在将人工神经网络（ANN）与计算流体力学（CFD）耦合的相关研究中，Xu等人[18] 建立了一种结构参数与运行参数（即电池间距、通道倾角和入口速度）与关键热性能指标（如最高温度和最大温差）之间的关系，并使用50层残差网络（ResNet-50）模型进行快速预测。这种CFD与人工神经网络的集成实现了对热管理和气动声学性能的快速准确预测，为电池热管理系统（BTMS）的设计与优化提供了一种高效的方法。
高斯过程回归（GPR）同样被应用于电池热管理和状态估计问题。S. Wang等人[19]提出了一种改进的、稳健的多时间尺度奇异滤波-高斯过程回归-长短期记忆（SF-GPR-LSTM）模型，用于估计锂离子电池在整个生命周期内的剩余容量，特别强调了对航空动力系统的低温适应性；该模型在与全生命周期测试数据集验证时实现了高估计精度，即使在训练数据有限的情况下也是如此。在无传感器估计的背景下，Ezahedi等人[20]开发了一个结合电化学阻抗谱（EIS）与高斯过程回归（GPR）的框架，用于估计多个锂离子电池单体的内部温度，研究了温度、荷电状态、健康状态和温度敏感性如何与不同频率下的阻抗特性相关联。使用10 Hz的单点频率测量，训练后的GPR模型实现了高估计精度，验证时的均方根误差（RMSE）值为0.2 °C，在新电池上测试时为0.79 °C。
基于随机森林的方法主要被用于分类和预测性维护任务。Kumar等人[21]在锂离子电池的综合预测性维护框架中引入了一种改进的随机森林（IRF）算法，结合了实时健康诊断和荷电状态估计；该增强技术被用于多特征融合，整合了热、电和机械数据，并在回归和分类任务中均表现出强大的预测性能。同样，Daniels等人[22] 开发了一种随机森林分类（RFC）模型，基于优化传感器布局的温度分布数据来预测风冷圆柱形锂离子电池模块中的故障电池位置，通过优化的多平面传感器布局实现了更高的预测准确率，并实现了更早的故障检测。
除了模型选择，超参数优化已成为提高这些数据驱动模型鲁棒性和泛化能力的关键步骤。Zhang等人[23] 使用基于树状结构帕森估计器（TPE）的贝叶斯优化方法，对基于循环神经网络的核心温度预测模型进行了超参数优化，利用在−5 °C、25 °C和45 °C下收集的实验数据集，离线调整了模型架构、学习率、训练轮数和批次大小。同样，Khan等人[24] 通过基于遗传算法（GA）的超参数调优，改进了用于热管理预测的多层感知器神经网络（MLPNN），并使用测试数据集上的均方误差（MSE）作为优化目标，因为该指标对大误差具有较强的惩罚作用且计算效率高。总的来说，这些研究展示了数据驱动方法在电池热预测领域日益成熟，涵盖了多种架构（人工神经网络、高斯过程回归、集成树模型）、任务（温度预测、热失控检测、剩余容量估计、故障分类）以及旨在提高模型鲁棒性和泛化能力的优化策略。
与此同时，数据驱动方法正越来越多地与热能存储和基于相变材料（PCM）的冷却技术相结合，不仅用于预测，还用于系统设计和优化。Liu等人[25]综述了人工智能在基于PCM的潜热存储中的应用，涵盖了性能预测以及系统结构、布局和运行策略的优化。在电池热管理方面，Gu等人[26]提出了一种混合空气-相变材料（PCM）冷却系统，在电池最高温度约束下利用元启发式算法优化其结构，并采用带有自注意力机制的卷积神经网络来预测PCM熔化前后的电池温度。另一个研究方向是自适应热管理，它解决了被动系统的一个根本局限：传统的PCM或散热器具有固定的热阻，无法同时实现高温散热和低温保热。为了克服这一问题，人们提出了具有可变热阻的热开关，其中包括一种基于形状记忆合金的被动界面热调节器[27]，通过热切换与自加热相结合实现极速充电[28]，以及一种具有明显的关闭、开启和主动冷却状态的可控腔体热开关，该开关在低温和高温环境下均能提升电池性能[29]. 相变材料也可以作为开关元件，利用其在熔化过程中的体积变化来控制热传递的开启与关闭。这些进展表明，相变材料的有效性在很大程度上取决于运行条件，这促使人们需要针对特定条件进行数据驱动的相变材料性能评估，本研究正是为此做出了贡献。
尽管已有大量研究，但大多数现有研究仅孤立地处理单一预测任务，通常只关注最终状态温度预测、时间序列热预测或故障/状态分类，很少将这些阶段整合到一个统一的端到端框架中。此外，很少有研究在保持测试数据独立的验证协议下，在同一热预测流程中选择并评估多种模型类型（如GPR和随机森林）的超参数。同样，虽然基于相变材料（PCM）的冷却被广泛认为是有效的被动热管理策略，但预测模型的输出很少转化为明确的热管理动作。最后，将温度预测、对预测不确定性的显式处理以及基于PCM的电池热管理的可解释决策规则相结合的框架仍然十分匮乏。
为填补这些空白，本研究开发了一个综合性的锂离子电池热管理多阶段框架，该框架结合了用于最终温度预测的高斯过程回归（GPR）和用于多步热演化预测的随机森林（RF）回归，并辅以系统性的超参数优化，以提高模型的稳定性和泛化能力。该框架进一步整合了基于随机森林的分类器，用于对电池热状态（低温、相变、过热）进行分类，以及一个基于规则的决策引擎，将预测温度、其不确定性和放电率转化为热管理动作（正常、监控、预冷、紧急）。研究结果通过一系列可视化分析仪表盘呈现，为预测、探索性热状态分类以及高效安全的电池热管理智能决策支持提供了一个端到端的概念验证流程。需要强调的是，该框架仅作为概念验证提出：它是在有限的模拟数据集上训练的，展示了预测、不确定性量化和决策支持的集成，而非提供一个可直接部署的热管理系统。2. 研究方法
本研究采用结构化的多阶段框架，将实验校准的电化学-热模拟与基于机器学习的预测建模相结合，以实现锂离子电池热管理的准确温度预测、热状态分类和风险感知热管理决策。整体研究方法涵盖七个相互关联的阶段，从模拟数据集开发开始，经过热响应预测和超参数优化，最终实现热状态分类、决策支持、系统集成和最终验证。图1展示了完整的研究路线图，阐明了各阶段的顺序工作流程及相关关键成果。
图1。用于26650圆柱形锂离子电池相变材料热管理的集成电化学-热模拟与机器学习框架的七阶段研究路线图。应用于所有阶段的支持原理如图底栏所示。工具：ChatGPT (OpenAI)，在作者监督下使用。
2.1. 电池结构与模拟设置
为了研究高倍率运行条件下的相变材料辅助热调节，在ANSYS Fluent 2021 R2（ANSYS Inc., Canonsburg, PA, USA）中开发了一个校准的圆柱形26650锂离子电池电化学-热模型，采用Newman–Tiedemann–Gu–Kim (NTGK)半经验框架来模拟整个电池循环过程中的耦合电压和产热行为。
选择26650圆柱形电池是基于两个互补的原因。首先，用于校准NTGK模型的实验数据集直接获取自Paccha-Herrera等人[30]，他们表征了26650锂钴2在受控放电条件下。其次，26650规格已广泛确立为基于相变材料（PCM）的热管理研究的活跃研究平台；近期研究已在ANSYS Fluent中将相同的MSMD-NTGK框架应用于PCM辅助冷却下的26650电池，涵盖多种放电倍率和电池化学体系，支持将其作为此类分析的代表性测试平台[31,32]。需要注意的是，NTGK模型的校准是基于0.5C、1C和1.5C放电倍率下的实验数据进行的——这些条件正是Paccha-Herrera等人[实验数据集中所包含的条件。30在这些倍率下成功完成校准和验证后，经验证的模型随后被用于模拟更高放电倍率（2C、3C和4C）下的相变材料辅助热管理，这些倍率代表了电动汽车应用中PCM冷却最为关键的实际相关高倍率运行工况。底层的NTGK半经验框架具有物理基础，而非纯数据拟合，这意味着其描述产热和电压演化的控制方程在校准范围之外仍保持物理有效性，尽管随着极化和不均匀产热效应变得更加显著，在高放电倍率下的不确定性会逐渐增加。因此，2C–4C下的模拟输出应被视为基于物理信息的预测，而非经过实验验证的结果，且从这些条件下生成的数据集仅用于训练和评估本研究中开发的机器学习模型，而非对这些倍率下的真实电池行为做出绝对断言。2.2. 相变材料选择与模拟
基于上述经过验证的电化学-热模型，将涵盖有机、复合和商业类别的六种相变材料整合到模拟中，以比较评估它们对锂离子电池的冷却性能。使用在0.5C-1.5C下校准的NTGK模型，在2C-4C下生成用于该相变材料评估的发热量和温度场。由于这代表了超出校准范围的外推，所得的绝对温度应被视为仅具参考意义；因为所有相变材料配置都共享相同的电池模型和发热公式，相变材料之间的比较预计比绝对值更稳健，尽管熔化范围接近工作温度的相变材料对模拟发热量中的误差更为敏感。六种相变材料配置和无相变材料基准在三种放电速率（2C、3C和4C）和三种环境温度（300 K、310 K和320 K）下进行了考虑，共计63种计划组合。对于P.Wax和EG复合材料，其液相线温度（分别为317.85 K和317.15 K）低于320 K的环境温度和初始温度，因此这两种材料在放电开始时均处于完全液态，无法提供潜热吸收；因此，这些情况在2C和3C速率下未进行模拟。此外，P.的4C模拟尽管将时间步长减小到0.5秒，并降低了能量方程和液相分数方程的欠松弛因子，蜡和EG复合材料在ANSYS Fluent中仍未收敛。这归因于在当前放热速率下，快速相变和剧烈温度梯度导致焓-多孔介质公式出现数值困难。因此，不收敛被视为数值计算的局限性，而非这些材料热能力的证据；值得注意的是，EG复合材料在2C和3C下实现了最低的最终温度。本研究中使用的不同相变材料的规格将在以下章节中介绍（表1). 表1总结了所有六种相变材料的热物理性质，包括熔点、潜热、密度和热导率，为比较它们在降低电池峰值温度、改善温度均匀性和调节电池热管理系统内热通量方面的有效性提供了基础。此外，排除了10个案例，最终得到53个有效的模拟案例（表2).
表1。六种选定相变材料的热物理性质。图中使用的缩写在括号中给出；WPCM表示不含相变材料的情况（基准）。对于RT60，给出的是所报道密度范围（775–850 kg·m−3）的平均值。
表2。从最终数据集中排除的模拟案例及其排除原因。2.3. 数据预处理与特征工程
结构化热数据集包含十个输入特征，即纯熔化焓、热导率、密度、粘度、比热、固相线温度、液相线温度、放电倍率、相变材料类型和环境温度，以及从电化学-热模拟中获得的时间分辨温度曲线。在模型开发前，包含缺失或无效（NaN/Inf）条目的样本将被移除；没有记录受到影响，因此所有53个模拟案例均用于机器学习。对于RT60，其密度范围为775–850 kg·m−3据报道，平均值（812.5 kg·m−3）在CFD模型和机器学习数据集中均被使用。鉴于放电持续时间随C倍率系统性变化，为每种放电条件分别定义了有效的序列长度（2C、3C和4C分别对应1800、1200和900个时间步），并将每个样本放电窗口内的最终有效温度值提取为回归目标（Tfinal）。对于多步热演化建模，所有C倍率均采用900步的常用时间窗口，每隔50步生成一次预测（每个剖面包含18个离散时间点）。所有输入特征均仅使用训练数据的均值和标准差通过z-score标准化进行标准化处理；在所有交叉验证分析中，标准化统计量均在每个训练折叠内重新计算，以确保验证或测试样本的信息不会进入模型。需要注意的是，七个热物理性质特征和PCM类型是完全相关的，因为每种PCM仅由一组固定的属性表示；它们共同构成了七种不同的组合（六种PCM和无PCM情况）。因此，该数据集仅包含七种独立的材料实现，这些属性特征实际上充当了材料标识符。对于此处使用的非参数模型（GPR和RF），这种冗余不会在采样设计空间内使预测变得不稳定，但它会阻碍单个属性效应的分离，并限制对属性超出数据集范围的PCMs的泛化能力。这53个样本使用固定随机种子（rng = 42）的随机留出划分法，被划分为训练集（80%，43个样本）和留出测试集（20%，10个样本）。不同评估程序的作用如下：训练集内的交叉验证用于选择GPR配置（第2.4节）；训练集内的袋外（OOB）误差被用于选择随机森林超参数，并分析集成规模的影响（第2.5节和第2.6节）；留出的测试集未用于任何模型选择，仅用于回归模型的最终评估以及蒙特卡洛和决策支持分析（第2.7节和第2.8节）；并对所有53个样本进行嵌套交叉验证以评估分类性能（第2.6节），作为额外检查，回归性能（第2.4节需要承认的是，排除未收敛的运行（这些运行均用于模型开发）后，本数据集包含53个模拟案例，对于同时训练GPR回归、多步RF回归和RF分类模型而言，样本量相对较小。此外，这53个案例仅代表七种不同的材料，因此报告的模型性能反映的是在模拟设计空间内的插值，而非对新型相变材料的泛化能力。这一局限性直接源于基于高保真NTGK的CFD模拟的计算成本，每个模拟都需要大量的求解器运行时间，这限制了本研究范围内可行的相变材料条件组合数量。因此，所有报告的模型性能都应在这一数据集规模的背景下进行解读，预计随着模拟规模的扩大，结果将得到改善。2.4. 通过高斯过程回归进行最终温度预测
开发了一个高斯过程回归（GPR）模型，用于预测每种测试条件下的最终电池温度。首先使用带有线性基函数的自动相关性确定（ARD）平方指数核训练了一个基准模型。为了确定最佳模型配置，随后对四种核函数（平方指数、ARD平方指数、Matérn 5/2和ARD Matérn 5/2）和三种基函数（常数、线性和无）进行了网格搜索，每种配置均在训练集内通过重复的5折交叉验证（重复五次）使用RMSE和R进行评估。2. 选择产生最低平均交叉验证RMSE的配置，在完整训练集上重新训练，并在留出测试集上进行一次评估。除了点预测外，GPR还为每个测试样本提供后验预测标准差（σGPR）。然而，风险评估中使用的不确定性是蒙特卡洛标准差σMC，如第2.7节.
为了进一步检验泛化能力并排除过拟合和数据泄露，对GPR和RF回归器应用了四种额外的验证程序。(i) 嵌套交叉验证：对全部53个样本进行5折外部交叉验证，并使用不同的随机划分重复五次；在每个外部训练折中，重新选择超参数（GPR通过内部交叉验证，RF通过OOB误差），从而确保用于估计误差的样本从未被用于模型选择。(ii) 留一PCM验证：依次保留一种材料的所有样本，以测试模型对训练期间未见材料的泛化能力。(iii) 留一环境温度验证：依次保留一种环境温度下的所有样本，以测试模型在不同热边界条件下的泛化能力。(iv) y随机化：将目标值随机置换50次并重复交叉验证，以验证模型性能并非源于偶然相关性。2.5. 基于随机森林回归的多步热演化
为了捕捉电池温度在整个放电过程中的时间演化，在通用的900步窗口内，针对18个离散时间步中的每一步，分别训练了一组随机森林（RF）回归模型，这些模型以袋装决策树集成（TreeBagger）的形式实现。每个模型使用50棵树进行训练，最小叶子节点大小为3，并启用了袋外（OOB）预测和OOB置换预测变量重要性，以评估每个时间步的特征贡献。预测变量重要性值在所有时间步模型中取平均值，以获得特征相关性的总体排名。为了将RF与GPR在最终温度预测方面的表现进行比较，针对T单独训练了一个RF回归器final通过网格搜索对树的数量（10, 25, 50, 100, 150）和最小叶子节点大小（1, 2, 5, 10, 20）进行调优，选择在训练集上OOB RMSE最小的配置；留出的测试集未用于此选择。多步模型保留50棵树和最小叶子节点大小为3。对于特定C倍率的重要性分析，在每个C倍率的训练样本上分别训练了RF回归器（30棵树，最小叶子节点大小为2），并将其OOB重要性归一化为每个C倍率的最大值。2.6. 热状态分类
根据每个样本对应的固相线和液相线温度，将模拟的最终温度分为三个离散的热状态：冷态（T < 固相线）、相变态（固相线 ≤ T < 液相线）和过热态（T ≥ 液相线）。对于无相变材料（WPCM）的情况，由于其没有相变范围，固相线和液相线温度被编码为零，因此根据定义，所有WPCM样本都被标记为过热态。在这种方案中，“冷态”表示相变材料尚未达到其固相线温度，而非指电池温度较低。使用相同的归一化特征集训练了一个随机森林分类器（TreeBagger，分类模式）。其超参数（树的数量和最小叶节点大小）通过与随机森林回归器相同的网格搜索确定，依据是训练集上的最小袋外（OOB）分类误差。由于保留的十个样本测试集太小，无法准确估计分类准确率，因此通过对全部53个样本进行嵌套5折交叉验证来估计性能，其中超参数在每个外部训练折中重新选择；外部交叉验证重复五次，并根据折外预测计算混淆矩阵和各类别指标。此外，还追踪了在训练分区上训练的100棵树分类器（选定的最小叶子节点大小为1）的袋外分类误差随集成规模的变化情况。考虑到类别不平衡，除了总体准确率外，还报告了按类别计算的精确率、召回率和F1分数、宏平均F1分数以及平衡准确率。为了进行比较，还通过将GPR预测的最终温度与每个样品的固相线和液相线温度进行比较，直接从嵌套交叉验证的袋外GPR预测中分配热状态（第2.4节），以便在相同基础上评估该替代方案。2.7. 通过蒙特卡洛模拟进行不确定性量化
所述。为了评估GPR预测的稳健性，进行了500次实现的蒙特卡洛（MC）模拟。在每次实现中，向十个测试样本的所有十个标准化输入特征（包括编码后的C速率和PCM类型）中添加高斯噪声（归一化特征空间中的标准差为0.01），并将扰动后的输入通过训练好的GPR模型进行传播，以生成每个测试样本的预测最终温度分布。扰动编码后的C-rate和PCM类型没有直接的物理意义；保留这一操作是为了探测模型响应在所有输入方向上的局部敏感性。在归一化特征空间中选择0.01的扰动幅度，是为了代表现实的测量和模拟不确定性水平。在原始未归一化特征空间中，这对应于环境温度约±0.08 K，±0.038 W·m−1·K−1在热导率中，±3.5 kg·m−3在密度中，±8.9 J·kg−1·K−1在比热中，以及固相线和液相线温度中为±1.3 K（后者因无相变材料情况下的零编码而偏大）。该扰动水平是名义选择的，与典型热电偶和属性测量的不确定度处于同一数量级[14,34]；因此，其影响在另外两个层面上进行了测试。平均值和标准差（σMC) 结果MC分布被用于构建均值±1.96σ的区间MC针对每个预测值，将其与相应的模拟温度进行比较。σMC量化了GPR均值预测对微小输入扰动的敏感性，因此与GPR后验预测标准差不同；该区间均值±1.96σMC描述的是预测的稳定性，而非真实温度的预测区间。σMC与绝对预测误差之间的关系被进一步检验，以评估较高的σMC对应着更大的预测误差。为了验证对所选扰动强度的鲁棒性，在归一化特征空间中，还分别以0.005和0.02的噪声标准差进行了蒙特卡洛分析。σ_MC的绝对值随噪声水平线性缩放，在0.005、0.01和0.02时，σ_MC的平均值分别为0.162 K、0.324 K和0.648 K，而测试样本按σ_MC的排名保持不变，相同的三个样本（样本6、10和9）始终被识别为不确定性最高的预测。这些结果证实，不确定性分析的关键定性发现对该范围内特定扰动水平的选择具有鲁棒性，并且0.01的设置为所开发的复合风险评分框架提供了稳定的基础。第2.8节.2.8. 决策支持与综合风险评分
开发了一个两阶段决策支持框架，将模型预测转化为可操作的热管理建议，涵盖四个类别：正常、监控、预冷和紧急。在第一阶段，温度阈值根据训练集中模拟最终温度的范围（Tmin，Tmax）得出，定义了警告（Tmin+ 0.40 × 范围）、预冷（Tmin+ 0.65 × 范围）和紧急（Tmin+ 0.85 × 范围) 阈值。这些阈值被一个与C倍率相关的偏移量0.03(C − 2)(Tmax− Tmin），即在3C时约为0.7 K，在4C时约为1.4 K，以解释在更高放电速率下更快的产热。此外，当σMC超过测试样本中值1.5倍时，无论预测温度如何，都会触发监控级决策（σalert），并且当预测值超过预冷阈值时，若其σMC超过σalert当基于阈值的决策区分度不足时（即四类计数最多只有两个不同的值，例如[4, 0, 0, 4]），该框架会切换到基于分位数的规则，根据综合风险评分的第35、65和85百分位数来分配决策类别。在分位数规则下，每个类别中的样本比例由所选的百分位数固定（大约为35/30/20/15%）；在本次分析中，基于阈值的决策计数仅有两个不同的值，因此激活了分位数规则（第3节）。在第二阶段，为每个样本计算了一个综合热风险评分（范围在0到1之间），该评分是三个归一化分量的加权组合：相对于训练集温度范围的预测温度（权重 = 0.55），σMC相对于其在测试集中的最大值（权重 = 0.30），因此具有最大σ的样本MC获得1的不确定性评分，以及相对于其观测范围的放电倍率（权重 = 0.15）。权重分配反映了两个互补的原则。首先，预测温度获得最高权重（0.55），因为它是直接控制电池安全和相变材料激活的主要物理可观测量，且特征重要性分析表明，环境温度——最终电池温度的主要驱动因素——是该数据集中最具影响力的单一预测因子。其次，MC派生的预测不确定性获得第二高权重（0.30) 将模型置信度明确纳入风险优先级排序中，这是所提框架区别于确定性阈值方法的关键特征。放电倍率（C-rate）被赋予最低权重（0.15），因为其热影响已部分通过预测温度分量体现，使其成为补充性而非独立的风险指标。为了评估综合风险评分对该特定权重分配的敏感性，分析在涵盖范围w的九种替代权重组合上进行了重复。temp∈ [0.33, 0.70], wunc∈ [0.20, 0.40], 以及 wcrate∈ [0.10, 0.34]，且满足所有权重之和为1的约束条件。九种备选组合分别为（wtemp, wunc, wcrate) = (0.70, 0.20, 0.10), (0.60, 0.30, 0.10), (0.50, 0.40, 0.10), (0.50, 0.30, 0.20), (0.45, 0.40, 0.15), (0.60, 0.20, 0.20), (0.40, 0.30, 0.30), (0.33, 0.33, 0.34) 和 (0.46, 0.20, 0.34)。在九种备选配置中，与原始风险排位的斯皮尔曼等级相关系数范围为0.891至0.988。风险最高的两个样本始终是两个4C样本（样本8和10，在原始配置中得分几乎相等，分别为0.727和0.721），它们在九种备选配置中的五种里交换了最高排位；样本10始终位列前二，样本8则位列前三。因此，最高风险组的识别对权重具有稳健性，而该组内的顺序则不然。需要注意的是，权重仅在分位数规则生效时（如本分析所示）才会影响最终决策。最后，为每个样本计算了相对冷却需求指标Pcool,rel= kC· ΔTexcess，其中 kC= k0+ k1(C − 2)，其中 ΔTexcess= max(Tpred− Twarn, 0) 是预测的超过警告阈值的温度偏差，C 是放电率，k0= 5 和 k1= 2 是比例常数（kC= 2C、3C和4C分别对应5、7和9）。这是一种简化的经验缩放，仅用于按冷却需求对样本进行排序；它并非基于物理推导的冷却功率估算，因为它既无法重现欧姆热产生与电流之间近似的二次依赖关系，也未考虑电池与冷却系统之间的热阻。需要注意的是，决策支持框架使用的是GPR预测的温度、MC推导的不确定性和C倍率，并不依赖于热状态分类器的输出。
所有编程步骤均在第2.3节中描述, 第2.4节, 第2.5节, 第2.6节, 第2.7节和第2.8节使用MATLAB R2024a（The MathWorks, Inc., Natick, MA, USA）实现。3. 结果与讨论
以下章节展示了所提框架的结果，首先是模型校准精度，其次是热预测性能、超参数优化结果、热状态分类、不确定性量化以及最终的决策支持分析。在将基于NTGK的电化学-热模型用于PCM评估之前，为了验证其准确性，将模拟的电压和表面热通量输出与Paccha-Herrera等人[30]报道的26650 LiCoO实验数据集进行了对比2电池在三种放电倍率（0.5C、1C和1.5C，分别对应8000秒、4000秒和2400秒的放电时间）下的表现。如图2所示，校准后的模型高保真地重现了实验电压曲线，在所有三种放电条件下实现了94%的平均准确率，其中每个校准点的准确率定义为100% × (1 − |ysim− yexp|/yexp), 与 ysim以及 yexp表示在所示比较时间点的仿真值和实验值图2（0.5C、1C和1.5C的放电时间分别为8000秒、4000秒和2400秒），即100%减去绝对相对误差，在最低放电倍率下观察到最接近的一致性（0.5C时准确度为99%，8000秒），而在最高放电倍率下偏差最大（1.5C时准确度为90%，2400秒）。在1.5C放电时观察到的电压准确度下降（90%对比0.5C时的99%）可归因于高放电倍率下极化效应的加剧，这会产生显著的电压降，而像NTGK这样的半经验模型无法完全捕捉到这一现象；正如Zhao等人[39] 注意，常规电化学模型在低至中等倍率下表现可靠，但在高放电倍率下，当极化（包括欧姆、电化学和浓度差分量）变得严重时，模型表现不佳。表面热通量预测结果与实验值的偏差相对较大，在所有工况下的平均准确率为82%；该模型在1C倍率下表现良好（准确率95%），在0.5C倍率下表现尚可（准确率84%），但在最高放电倍率1下准确率有所下降。5C（67%精度），对应于观察到的最大相对误差33%。在1.5C（67%精度）下观察到的更显著的热通量差异，可归因于NTGK框架中对体积平均产热的固有简化，该框架假设电池内部热量分布在空间上是均匀的。实际上，圆柱形电池的产热本质上是不均匀的，这是由不均匀的电化学反应速率以及极耳引起的电流集中效应造成的，这些效应在高放电倍率下变得愈发显著；正如He等人[40] 需要注意的是，依赖几何平均产热率的简化电化学-热模型无法反映运行过程中实际的不均匀热分布，这一局限性在高倍率放电条件下尤为突出。因此，虽然NTGK模型在适中放电倍率下能充分捕捉26650电池的整体热行为，但随着C倍率增加，空间平均假设会导致局部热通量预测的偏差逐渐增大，这解释了在1倍率下观察到的热通量精度下降现象。本次校准中为5C。总体而言，在评估的六个校准点（三个热通量和三个电压条件）中，有四个点的准确率超过90%，一个在80–90%范围内，一个低于80%，其中最佳匹配条件的最小相对误差为1%。就三个校准点的绝对误差指标而言，电压的重现均方根误差（RMSE）为0.21 V，平均绝对误差（MAE）为0.17 V（平均绝对百分比误差，MAPE，5.8%），表面热通量的均方根误差为42.4 W·m−2平均绝对误差（MAE）为28.0 W·m−2（平均绝对百分比误差MAPE为18.1%），其中热通量误差主要由1.5C工况引起（绝对误差为73 W·m−2）。对比归一化实验值与模拟值的等值线图（图2c) 进一步证实，电压预测值紧密聚集在理想的1:1一致线上，而热通量预测值（特别是在1.5C倍率下）则表现出更大的离散性，这反映了在NTGK框架内，产热估算对放电倍率的敏感度相对较高。这些结果表明，该模型能够较好地还原实测电压，并以中等精度模拟表面热通量（尤其是在中低放电倍率下），从而为后续的PCM辅助热管理模拟建立了一个校准基准。需要指出的是，虽然校准是在0.5C–1.5C下进行的，但PCM对比模拟和机器学习数据集生成是在2C–4C下进行的，这代表了超出验证范围的外推。这是一个刻意的方法论选择，其动机在于本研究的实际重点在于PCM热调节最为关键的高倍率放电条件；在1.5C时观察到的校准精度逐渐下降表明，高倍率模拟输出的不确定性至少达到此量级，甚至可能更大，并且后续章节中开发的机器学习框架是基于这些模拟衍生数据而非直接实验测量值进行训练和评估的。因此，报告的机器学习性能指标量化了模型重现模拟热行为的准确程度，并且当实验数据或更高保真度的数据可用时，该框架可以直接在这些数据上重新训练。还应注意，验证是基于电压和表面热通量的；未包含对模拟与实测电池表面温度分布的直接比较，且由于校准实验[，无法在不同环境温度和冷却条件下进行验证。30]是在单一环境温度下的自然对流条件下进行的。两者都是未来工作的重要任务。
图2。NTGK电化学-热模型与Paccha-Herrera等人[的实验数据进行校准30]报道的26650 LiCoO实验数据集进行了对比2电池。（）不同放电倍率下的模拟与实验热通量及电压。（,）归一化值的等值线图。（）每个校准点的准确度。（）准确度类别的分布。) Parity plot of normalized values. (d) Accuracy per calibration point. (e) Distribution of accuracy categories.
综合热分析仪表盘（图3）基于53个模拟案例，全面比较了所有六种PCM配置与无PCM基准（WPCM）在不同放电倍率（2C、3C、4C）和环境温度（300 K、310 K、320 K）下的热性能。
图3。针对所有六种PCM类型及无PCM基准（WPCM）在不同放电倍率（2C、3C、4C）和环境温度（300 K、310 K、320 K）下的综合热分析仪表盘。（）分别按C倍率和环境温度划分的电池最终平均温度。（,）按PCM类型和C倍率划分的超过环境温度的温升热图（ΔT = T− T）。（) 按C倍率和环境温度分布的温度上升率。(final) 按C倍率、PCM类型和环境温度分布的最终温度分布。(amb) 按C倍率分类的环境温度与最终温度散点图。灰色单元格(n/a)表示()：模拟未收敛。,e) Temperature rise rate distributions by C-rate and ambient temperature. (f–h) Final temperature distributions by C-rate, PCM type, and ambient temperature. (i) Scatter plot of ambient versus final temperature disaggregated by C-rate. Grey cells (n/a) in (c): no converged simulation.
图3a,b 显示了所有相变材料类型和运行条件下，平均最终电池温度呈现出一致且符合物理预期的趋势。在图3a中，所有材料的平均最终温度均随C倍率单调增加[32,41]。在2C倍率下，平均温度final范围从314.71 K (EG)到321.13 K (棕榈酸 (Pal))，而在4C下（如有数据），数值范围为325.08 K (PCC)到331.26 K (WPCM)。EG复合材料和PCC在所有C速率下始终产生最低的平均最终温度，而Pal、WPCM和RT60则表现出最高值，这证实了高导热PCM集成所预期的保护作用[34,37]。需要注意的是，在ANSYS Fluent中，由于求解器数值不收敛，石蜡（P.Wax）和EG在4C放电条件下的模拟未能收敛，且在320 K下未对2C和3C进行模拟，因为这两种材料在该初始温度下均为完全液态（参见第2.2节和表2). 图3b证实了在所有相变材料类型中，环境温度与最终平均温度之间存在类似直接且一致的关系，其中平均Tfinal从300 K环境温度下的约319.26 K上升，到310 K环境温度下的323.17 K以及320 K环境温度下的329.13 K，无论PCM类型如何，这都突显了环境温度作为热边界条件的主导作用。
ΔT热图（图3c) 通过将结果表示为高于环境温度的平均温升，从而将相变材料（PCM）的热性能与环境温度影响隔离开来，为比较评估提供了最具物理意义的基础。在2C倍率下，PCC表现出最低的温升（ΔT = 8.3 K），其次是PW（9 K）和EG（9.7 K），而Pal和WPCM产生的温升最高（分别为11.1 K和10.67 K）。Pal在2C、3C和4C倍率下表现出的高于环境温度的平均温升分别为11.13 K、16.56 K和20.94 K，其中2C和3C的值超过或等于无相变材料基准（WPCM：10.67 K和16.40 K），这一反直觉的结果可归因于棕榈酸的相变温度范围（328.15–337.15 K）与这些放电条件下实际达到的电池工作温度（平均Tfinal≈ 321.12 K 和 326.55 K（分别对应 2C 和 3C 倍率），在所有 2C 工况以及三个 3C 工况中的两个工况下，该温度均低于材料的固相线温度（328.15 K）（仅在 320 K 环境温度下的 3C 工况中，温度达到了 331.4 K 并超过了该阈值）。在这些条件下，棕榈酸在放电过程中大部分保持固相，仅提供显热储存而非潜热吸收，因此与无相变材料的被动基准相比，无法提供任何实质性的热优势。相对于 WPCM 的热损失在 2C 倍率下更为显著——此时电池温度与棕榈酸熔点的差距最大——并随着放电倍率的提高而逐渐减小，因为电池温度逐渐接近固相线阈值。此外，棕榈酸相对较低的热导率（0.103 W·m−1·K−1），在所有六种评估的相变材料中最低，即使在固相中也可能阻碍热量从电池表面传导出去，从而导致相对于WPCM观察到的热性能损失[14,36]。仅在4C时，平均温度final(330.94 K) 接近并部分重叠了固相线温度，棕榈酸是否开始相对于WPCM提供微弱的热效益（ΔT = 20.94 K vs. 21.26 K），这与在更严苛的热条件下发生部分相变是一致的。在3C时，PCC再次表现最佳（ΔT = 12.00 K），其次是PW（13.4 K）和EG（13.5 K），而Pal在配备PCM的条件下显示出最高的温升（16.5 K），略高于无PCM的基准WPCM（16.40 K)，这表明在当前放电倍率下，棕榈酸相对于基准电池所提供的热管理效益微乎其微。在4C倍率下，PCC保持了最低的温升（15.1 K），其次是PW（17 K），而Pal（20.9 K）、RT60（20.3 K）和WPCM（21.2 K）的温升则显著高于环境温度，这证实了只有熔点范围（318–324 K）处于电池工作温度范围内的复合材料（PCC、PW），才能在高倍率放电条件下实现有效的温度调节。
升温速率随C倍率显著增加（图3d），中值从2C时的约0.006 K/步升至4C时的0.022 K/步，且4C时的四分位距明显扩大，反映出在高放电条件下不同相变材料（PCM）类型的热响应存在更大的变异性[41]。升温速率与环境温度之间的关系（图3e) 呈现非单调性：300 K环境温度下产生的温升速率最高且分布最分散，而320 K环境温度下中位数最低，这可能归因于环境温度与相变材料（PCM）相变行为之间的相互作用；在较高的环境温度下，PCM在放热开始时可能已部分处于液相，尽管最终绝对温度更高，但会降低有效热梯度和表观温升速率[42].
最终温度分布随充放电倍率（图3f）的变化，证实了随着放电倍率的增加，温度分布明显上移：中值温度final从2C时的318.99 K上升至3C时的321.86 K和4C时的328.69 K，且四分位距逐渐扩大，反映出在高倍率下对相变材料选择的敏感性更高[31]。在不同类型的相变材料（图3g)，EG和P.Wax实现了最低的中值最终温度和最窄的分布（中值约为317–318 K），而WPCM、Pal和RT60则表现出最高的中值和最大的离散度，这与上述ΔT分析一致[33,37]。按环境温度划分的最终温度分布（图3h）直接反映了上述讨论的平均值，并进一步证实了环境条件与最终热状态之间强烈的单调关系。最后，按C倍率划分的环境温度与最终温度散点图（图3i) 证实了三个C倍率组形成了明显上移的带状分布，其中4C样本占据了最高温度带，并在每个环境温度水平下表现出最宽的垂直分布，而2C样本的聚集最为紧密，反映了在较低放电倍率下不同相变材料（PCM）类型具有更均匀的热调节特性，这一观察结果直接促成了下一节中呈现的特征重要性分析[31,32].
所选的高斯过程回归（GPR）模型（采用常数基函数的ARD Matérn 5/2核函数；见下文）在最终电池温度预测方面表现出强劲的性能，在留出测试集上实现了R2= 0.993，RMSE = 0.560 K，MAE = 0.446 K（图4a）。预测值在整个温度范围（约313–334 K）内紧密贴合理想的1:1一致性线，GPR预测标准差约为0.13–0.6 K，表明在采样环境和运行条件下具有良好的插值性能，尽管该评估仅基于十个测试样本。Khan等人[43]开发了一种结合Matérn 5/2核的GPR模型，用于预测液冷电池热管理系统中的最高温度和温差，在不同核配置下展示了99.1%、97.0%、97.8%和98.4%的高测试准确率，其中Matérn 5/2核能以最小的预测误差最有效地捕捉复杂的非线性热关系。这些结果与本研究中实现的GPR准确率大致一致，证明了Matérn系列核适用于电池系统中的非线性热预测任务。
图4。基于高斯过程回归的最终温度预测和随机森林特征重要性分析。（）在留出测试集上，所选高斯过程回归的预测最终温度与实际最终温度（T）的对比，以及相应的Rfinal、RMSE和MAE；颜色表示高斯过程回归的后验预测标准差（σ2) 以雷达图形式展示的C倍率特征重要性。(GPR). () 18个多步随机森林模型的平均特征重要性（OOB置换预测变量重要性）。() 2C、3C和4C放电条件下多步预测温度曲线与实际温度曲线的对比。c) Average feature importance over the 18 multi-step RF models (OOB permuted predictor importance). (d) Multi-step predicted vs. actual temperature profiles for 2C, 3C, and 4C discharge conditions.
特征重要性分析（图4c) 对18个多步随机森林模型进行平均后，识别出环境温度是电池温度的主要预测因子，其次是C倍率，而比热容的影响相对较小，其余七个特征（相变材料类型、液相线和固相线温度、粘度、密度、导热系数和纯熔化焓）在平均随机森林排名中重要性较低。环境温度的主导地位符合物理预期，因为模型预测的是最终绝对温度，且在所有模拟中电池的初始温度均等于环境温度，而C倍率决定了产热速率，从而决定了温升幅度。这种主导地位的部分原因也反映在早期时间步长中，此时电池温度仍接近其初始值，即环境温度。应谨慎解读单个PCM属性的重要性较低这一现象：由于每个PCM由一组固定的热物理属性表示，这些特征在当前数据集中完全相关，基于排列的重要性无法区分它们的各自影响，且往往会低估相关特征的重要性。PCM的物理贡献在高于环境温度的温升中表现得更为明显（图3c)，其中熔点相对于电池工作温度以及热导率被发现决定了相变材料的性能，正如上文讨论棕榈酸时所述。还应注意，在所有模拟中，电池的电化学和热参数都是相同的，因此未作为模型输入包含在内；其影响通过C倍率来体现。当特征重要性进一步按C倍率进行分解时（图4b)，在不同放电条件下出现了截然不同的模式：在2C和4C条件下，环境温度是主导特征，而在3C条件下，比热容显示出最高的归一化重要性，其次是环境温度。由于属性特征与相变材料（PCM）身份完全相关，分配给单一属性（例如3C条件下的比热容）的重要性应被解释为材料整体的效果，而非单一属性的效果；此外，每个特定倍率的模型仅基于11-17个训练样本。倍率本身在此分析中没有重要性，因为它在每个倍率组内是恒定的。这些模式表明，材料和环境参数对热行为的相对影响本身取决于放电强度。这些发现与Morali的结论一致[42]，定量评估了放电倍率、环境温度和相变材料（PCM）类型对基于PCM的热管理系统中电池最高温度的影响，报告称环境温度对最高温度的影响约为C倍率的2.5倍，且PCM参数在极端放电条件下表现出显著影响。这证实了本研究的特征重要性排序，其中环境温度成为主导预测因子，其次是C倍率，而材料相关特征在高放电倍率下重要性相对提升，此时电池温度达到更多PCM的熔化范围，材料间的差异变得更加显著。作为一种独立的关联度度量，所选ARD GPR的逆长度尺度将最高的关联度分配给了固相线温度，其次是液相线温度、环境温度和C速率，而其余的属性特征关联度微乎其微。由于属性特征之间存在共线性，ARD核有效地利用单一相变温度来识别材料；这一排名表明，除了运行条件外，相变范围的位置是与预测最终温度最相关的材料信息。
多步随机森林模型在所有三种放电倍率下，都能相当好地捕捉电池温度演变的整体时间趋势（图4d). 代表性曲线是每个倍率下的首个测试样本（2C：300 K时的PW；3C：320 K时的无相变材料情况；4C：300 K时的棕榈酸）。3C曲线因环境温度高出20 K而处于最高位置，而4C曲线在相同环境温度下比2C曲线上升更快，这符合更高的产热率预期。4C曲线被高度还原（在初始值被高估约305 K vs. 300 K后，误差约在2 K以内），而模型对2C曲线的估算则高出约4–6。5 K，并且在大部分窗口内低估了3C倍率下的剖面约5–6 K。这些偏差表明，对于材料、C倍率和环境温度组合在训练数据中代表性稀少的个体剖面，多步RF模型的准确性有限。这是基于静态集成方法的已知局限性，与循环架构不同，这类方法缺乏内在的时间记忆机制，在动态或快速变化的热条件下可能难以泛化[23]。此外，三种放电条件在不同的总放电时长下运行（2C、3C和4C分别为1800、1200和900个时间步），因此在共同的900步窗口内，3C样本在第900步时仍处于放电中期，而4C样本则已达到放电结束。这些观察结果表明，多步随机森林模型捕捉到了全年龄的热趋势，但未能捕捉到每个单独曲线的绝对温度，并且在比较不同C倍率曲线的绝对温度水平时应保持谨慎，因为代表性测试样本的放电窗口和环境条件存在差异。这些观察结果与文献中报道的更广泛的局限性一致：多步温度预测准确性和跨条件泛化能力仍然是基于集成学习的机器学习模型面临的已知挑战，特别是在捕捉瞬态运行阶段的局部非线性温度动态方面[44]，在比较不同环境条件和放电窗口的剖面绝对温度水平时应保持谨慎，因为大多数数据驱动模型是在固定的环境和电流条件下训练和评估的，可能无法完全代表跨条件的变化性[45].
GPR模型的交叉验证网格搜索（图5a,b）表明，对于每种基函数，ARD核的性能均优于非ARD核（CV-RMSE为0.78–1.16 K，而后者为1.17–1.59 K），这与其在特征相关性差异显著的数据集中为每个输入特征分配独立长度尺度的做法相一致（图4c）。最佳配置结合了ARD Matérn 5/2核与常数基函数（CV-RMSE = 0.778 K，CV R2= 0.981)，随后是无基函数的ARD平方指数核（0.910 K）。基准配置（带线性基函数的ARD平方指数核）的CV-RMSE为1.025 K，因此所选配置将交叉验证误差降低了约24%。
图5。GPR和RF模型的超参数优化结果。（）GPR网格搜索：在核函数和基函数组合上进行交叉验证的RMSE和R（训练集内5×5折交叉验证），并突出显示所选配置（ARD Matérn 5/2，常数基函数）。（,）RF回归器网格搜索：训练集上不同树数量和最小叶子节点大小的OOB RMSE。（) 随机森林分类器网格搜索：训练集上的袋外分类误差，选定的配置已突出显示。(2）所选GPR配置的学习曲线（训练与验证RMSE），在训练集内计算得出。（）基准GPR、所选GPR和所选RF回归器的留出测试RMSE（= 10），带有95%自助法置信区间。d) RF classifier grid search: OOB classification error on the training set, with the selected configuration highlighted. (e) Learning curve (training vs. validation RMSE) for the selected GPR configuration, computed within the training set. (f) Hold-out test RMSE (n = 10) of the baseline GPR, selected GPR and selected RF regressor, with 95% bootstrap confidence intervals.
对于随机森林回归器，在训练集上进行的袋外（OOB）网格搜索（图5c)结果表明，准确率的提升主要源于最小叶子节点大小的减小，而当树的数量超过50棵时，其影响较小；所选配置（100棵树，最小叶子节点大小为1）实现了2.737 K的袋外（OOB）均方根误差（RMSE）和2.708 K的留出测试集RMSE。该RMSE明显高于高斯过程回归（GPR）模型所达到的水平，这表明对于该数据集，尽管随机森林（RF）在处理大型时间序列任务时通常具有计算效率优势，但GPR比基于树的集成回归器能提供更准确的最终温度估计。
对于随机森林分类器，在训练分区上进行的网格搜索在两种配置下（150棵树，最小叶节点大小为1；25棵树，最小叶节点大小为2）均得到了最低的OOB分类误差0.302，其中前者被选中（图5d）。较大的叶节点大小通常会增加OOB误差（欠拟合），而对树数量的依赖关系则不规则（例如，最小叶节点大小为1时，误差在0.302至0.395之间）。这种不规则性反映了仅基于43个训练样本获得的OOB估计值具有高方差，因此网格最小值应被视为乐观估计。
所选GPR配置的学习曲线（图5e)，在训练集内计算出的结果显示，在较小的训练规模下（9个训练样本时约为4.4 K，13个样本时约为3.9 K），验证集RMSE较高且波动较大，随后在22个样本时急剧下降至约1.3 K，在39个样本时降至0.55 K，而训练集RMSE则始终接近于零。这一模式表明，模型需要一定最小量的训练数据才能实现可靠的泛化，且在最大的训练规模下验证误差仍在下降，因此增加数据将进一步提升模型性能。
对于回归任务，所选的GPR模型在留出测试中实现了0.560 K的RMSE（R2= 0.993），而基准配置为0.695 K，所选的RF回归器为2.708 K（图5f). 尽管在十个测试样本上，所选配置的准确度比基准模型高出约19%，但自助法95%置信区间（基准模型为0.46–0.90 K，所选模型为0.36–0.72 K）存在重叠，因此这一差异本身并不具有决定性；该选择本身是基于交叉验证结果的，而交叉验证结果独立于测试集。GPR在所有评估中均明显优于RF回归器，证实了GPR是最终温度预测最合适的模型。对于分类任务，最佳网格搜索配置在训练分区上实现了0.302的袋外误差，而针对全部53个样本的嵌套5折交叉验证准确率为58.5 ± 3.5%（五次重复的平均值）；这两个数值源自不同的程序，交叉验证准确率才是相关的性能评估指标。为了将此结果置于背景中，一个将所有样本归为占主导地位的过热类（53个样本中的22个）的朴素多数类分类器将达到41.5%的准确率，而分层随机分类器约为34.4%。因此，随机森林分类器高于这两个参考值，但差距不大，应相应地解读该结果。由于这两个指标的量纲不同且测量的是根本不同的量，因此回归模型和分类模型不进行直接比较；图5因此，图f仅总结了回归模型的留出测试均方根误差。本研究中观察到的ARD系列核函数的优越性，与Khan等人[报告的发现一致。43]，该研究表明，基于Matérn 5/2核的GPR在液冷BTMS的最大电池温度预测中实现了高达99.1%的高预测准确率，并同样将这种优异表现归因于该核函数能够以极小的预测误差捕捉复杂的非线性热关系。本研究通过选择核函数和基函数使交叉验证RMSE降低了约24%，这与Zhang等人[的发现一致。23]，证明了包括模型架构和优化设置在内的系统性超参数调优能显著提高电池热模型的预测精度。需要注意的是，由于仅有43个训练样本和10个测试样本，留出法的结果存在相当大的抽样变异性，这从自助法置信区间的宽度中可以得到体现。下文展示的嵌套交叉验证（图6a)，该方法使用全部53个样本进行评估，同时将模型选择与误差估计分离，其GPR RMSE中位数为0.76 K，被认为是样本设计空间内预期准确度最可靠的估计；但仍需在更大规模的数据集上进行验证，以最终确定其泛化性能。关于此处观察到的学习曲线行为，当训练样本数为25-30个时，验证误差下降至约1 K，这与GPR相对于深度学习方法在数据效率上的显著优势相一致——后者通常需要大得多的数据集才能达到相当的泛化性能，正如S. Wang等人[所指出的。19] 在基于高斯过程回归（GPR）的混合模型电池容量估计背景下。所选随机森林（RF）回归器在最终温度预测中的均方根误差（RMSE）相对较高（2.708 K），而GPR则较低（0.560 K），这与更广泛的文献研究结果一致，即在小数据集条件下，基于集成树的方法在分类和特征重要性任务中比在精确标量回归任务中更为有效 [21].
图6。回归模型的额外验证。（）GPR和RF的嵌套交叉验证RMSE（5折交叉验证重复5次，= 53）。（）每个留出材料的留一PCM交叉验证RMSE。（) 每个被留出的环境温度的留一环境外RMSE。（) y-随机化检验：交叉验证R值的分布50个置换目标向量（灰色）与真实目标（红线）的对比。() 在留一PCM验证下，GPR预测值与实际最终温度的对比。() 从原始数据集到训练集和测试集的样本分配情况。d) y-randomization test: distribution of cross-validated R2 for 50 permuted target vectors (grey) compared with the true targets (red line). (e) GPR predicted vs. actual final temperature under leave-one-PCM-out validation. (f) Sample accounting from the raw dataset to the training and test sets.
为了进一步检验回归模型的泛化能力，并排除过拟合和数据泄露问题，应用了第2.4节中描述的额外验证程序（图6）。在嵌套交叉验证（图6a)，GPR的均方根误差（RMSE）中位数为0.76 K（五次重复实验范围为0.72–0.92 K；R2= 0.976–0.985），而RF的RMSE为2.74 K（2.52–3.10 K）。嵌套估计值略高于留出测试集的RMSE（0.560 K），且与训练集内获得的CV-RMSE（0.778 K）相当，因此估计值相互一致，留出测试结果应被视为略微乐观；在所有情况下，GPR的性能均优于RF约3.5–5倍。y随机化测试（图6d）给出了交叉验证的R250个置换目标的取值在−0.64到0.21之间，而真实目标的取值约为0.98，这证实了预测性能反映了输入与最终温度之间的真实关系，而非偶然相关或信息泄露。
留一环境温度法结果（图6c）表明，当排除310 K样本时，GPR仍保持准确（RMSE为0.91 K），而排除300 K或320 K样本则分别使RMSE增加到2.02 K和2.43 K，因为设计空间上下限的预测需要外推；RF在所有三种情况下准确度均较低（4.78–5.64 K；GPR的整体RMSE为1.85 K，而RF为5.16 K）。留一相变材料法结果（图6b,e) 更清晰地揭示了模型的局限性。对于六种相变材料（PCM），GPR的均方根误差（RMSE）为0.39–2.06 K，RF的RMSE为1.33–3.14 K。除了PCC模型两者均给出1.62 K外，GPR在每种PCM上的预测都比RF更准确。然而，当排除无相变材料（WPCM）的情况时，GPR对所有WPCM样本预测的温度几乎相同（≈322 K），而这些样本的模拟值范围为314至336 K（RMSE = 7.29 K），这使得整体留一PCM法RMSE上升至3.33 K（RF为3.14 K）。WPCM被编码的属性值（例如，零固相线和液相线温度）远超出PCM属性的范围；当它被排除时，GPR必须在远离所有训练数据的情况下进行外推，此时其预测会回归到所选常数基配置的常数均值。RF的预测受限于训练目标的范围，对WPCM也显示出类似的误差（5.59 K）。这些结果证实，模型在模拟的设计空间内能够可靠地进行插值，但无法用于预测其属性超出训练数据范围的材料，这与在...中讨论的局限性一致。第2.3节中描述最后，图6f 总结了样本统计情况：读取的所有53条记录均有效，并被划分为43个训练样本和10个测试样本。
随机森林分类器在区分三种热状态（冷态、相变态和过热态）时，实现了58.5 ± 3.5%的嵌套交叉验证准确率（五次重复的平均值；平衡准确率57.3%，宏F1值0.561），而三分类的随机水平为33.3%；第一次重复的混淆矩阵和各类别结果（准确率62.3%）显示在图7a和表3混淆矩阵的检查表明，不同类别的分类性能存在显著差异：冷状态的召回率最高（15个真实样本中识别出12个，80%），其次是过热状态（22个样本中识别出16个，约73%），而相变状态最难识别，16个真实样本中仅正确识别出5个（召回率约31%），且与冷状态（5个样本）和过热状态（6个样本）均存在混淆。非相邻状态之间仅发生两处错误（一个冷状态样本被预测为过热，反之亦然）。这种模式表明，相变状态缺乏足够独特的特征签名，难以可靠地从其相邻的热状态中区分出来，这主要反映了定义该状态的狭窄且特定于材料的温度区间，其次是每个类别的样本数量较少（冷状态、相变状态和过热状态的样本数分别为15、16和22个）。此处实现的整体分类准确率低于一些相关研究中报告的准确率，这归因于数据集较小，特别是由于由狭窄的特定材料相变带定义的温度类别之间存在重叠。Daniels等人[22] 报告称，在风冷圆柱电池模块的故障电池位置检测中，使用随机森林分类模型实现了显著提高的分类准确率，通过优化的多平面传感器布局达到了近乎完美的准确率；然而，他们的分类任务涉及的是二分类或空间离散的故障定位，而非基于热物理特性的三类热状态区分，这使得直接比较仅具参考意义。同样，Kumar等人 [21] 证明了随机森林在电池健康诊断中具有强大的分类性能，该研究使用了整合热、电和机械信号的大型多特征数据集，其中该研究中可用的规模更大且更均衡的训练集可能有助于提高所报告的准确率。此处观察到的类别不平衡现象，即过热样本（= 22）多于低温（= 15）和相变（= 16) 样本，属于中等水平，且混淆矩阵表明错误并非由多数类偏差主导：22个过热案例中有5个被预测为相变，而低温类获得了最高的F1分数。这表明误分类的主要来源是热类别之间的重叠，因为类别边界是由特定材料的固相线和液相线温度定义的，且相变带较窄（2–9 K，取决于相变材料）。还应注意，根据定义，九个无相变材料样本属于过热，且易于通过其零属性值识别，这提高了过热类的准确率。这些发现表明，数据集扩展，特别是针对相变带附近的条件，是未来该框架迭代中提高分类性能最具影响力的方向。除了总体准确率，第一次重复的每类指标（表3) 分别给出了冷、相变和过热类别的精确度值0.667、0.417和0.696，以及召回率值0.800、0.313和0.727，宏平均F1分数为0.599。相变类表现最差（F1 = 0.357），而冷（F1 = 0.727）和过热（F1 = 0.711）类的表现相似。 = 16) samples, is moderate, and the confusion matrix indicates that the errors are not dominated by majority-class bias: 5 out of the 22 Overheating cases were predicted as Phase-Change, and the Cold class achieved the highest F1-score. This suggests that the main source of misclassification is the overlap between thermal classes, since the class boundaries are defined by material-specific solidus and liquidus temperatures and the Phase-Change band is narrow (2–9 K depending on the PCM). It should also be noted that the nine no-PCM samples are Overheating by definition and are easily identified from their zero property values, which raises the accuracy for the Overheating class. These findings suggest that dataset expansion, particularly targeting conditions near the phase-change band, represents the most impactful direction for improving classification performance in future iterations of this framework. Beyond overall accuracy, the per-class metrics of the first repetition (Table 3) gave precision values of 0.667, 0.417, and 0.696, and recall values of 0.800, 0.313, and 0.727 for the Cold, Phase-Change, and Overheating classes, respectively, with a macro-average F1-score of 0.599. The Phase-Change class exhibited the poorest performance (F1 = 0.357), whereas the Cold (F1 = 0.727) and Overheating (F1 = 0.711) classes performed similarly.
图7。电池热状态（冷、相变、过热）的随机森林分类。（）嵌套5折交叉验证下的混淆矩阵（= 53，第一次重复）。（）袋外（OOB）分类误差随树数量的变化函数（训练分区）。（) 按PCM类型划分的测试样本真实热状态分布。() 测试样本按C倍率的真实热状态分布。() PCA空间中测试样本的预测类别。c) True thermal state distribution of the test samples by PCM type. (d) True thermal state distribution of the test samples by C-rate. (e) Predicted classes of the test samples in PCA space.
表3。混淆矩阵和RF分类器在嵌套5折交叉验证下的各类别性能（= 53；五次重复中的第一次，准确率为62.3%；五次重复的平均准确率为58.5 ± 3.5%)。 = 53; first of five repetitions, accuracy 62.3%; mean accuracy over the five repetitions 58.5 ± 3.5%).
袋外分类错误曲线（图7b) 进一步支持了这一解释，结果显示OOB误差（100棵树分类器，最小叶子节点大小为1，训练分区）在前25棵树内从约0.49下降到0.30，随后在约0.26至0.35之间波动，不再进一步改善。由于每个OOB估计仅基于43个训练样本中的约三分之一，因此其波动性很大。超过约25棵树后不再进一步改善，表明剩余的分类难度主要源于有限的类别可分性和样本量，而非集成规模不足[21,46].
可以考虑几种方法来减轻类别不平衡对分类性能的影响。代价敏感学习（为类别分配与类别频率成反比的权重）和平衡随机森林（每棵树都在类别平衡的自助样本上训练 [47]），可以提高少数类别的召回率，尽管通常以牺牲精确度为代价。合成过采样方法如SMOTE [48]广泛用于不平衡数据集；然而，它们不太适合本研究，因为在少量基于物理的模拟样本之间进行插值可能会产生物理上不一致的热物理性质和运行条件组合。此外，由于此处观察到的分类难度主要源于类别重叠而非单纯的不平衡，因此重平衡策略预计只能带来有限的改进。一个潜在更有效的替代方案是利用回归模型显著更高的准确性，通过将GPR预测的最终温度与每种材料的固相线和液相线温度进行比较，直接分配热状态。该替代方案通过嵌套交叉验证的样本外GPR预测进行了评估（第2.6节) 在五次重复实验中达到了92.8 ± 2.8%的准确率（平衡准确率92.7%，宏平均F1 0.923），远高于随机森林分类器（58.5%）。由于类别边界是最终温度和材料特定相变温度的显式函数，将准确的温度回归与这些物理边界相结合，显然比从53个样本中学习边界更优。在扩展数据集上评估重平衡方法，特别是包含更多接近相变带案例的数据集，仍是未来工作的一个方向。
按PCM类型对十个测试样本的真实热状态分布进行检验（图7c)显示WPCM样本被标记为过热；这源于类别定义，因为无相变材料（no-PCM）情况下不存在相变范围，因此其本身并不代表相变材料的保护作用。在配备相变材料的条件下，三个RT60样本涵盖了所有三种热状态，PW和PCC样本在2℃时为低温，在4℃或320 K时为过热，而Pal样本在4℃和300 K时为低温，即棕榈酸即使在4℃下也未达到其固相线温度，这与ΔT分析结果一致图3c. P.Wax和EG未出现在测试集中，因为通过80/20随机划分，它们的样本被全部分配到了训练分区；这并不反映其热性能的任何特征。
热状态与C倍率（图7d)与预期趋势一致，即更高的放电倍率会增加过热风险：两个2C测试样本均为低温，四个3C样本涵盖了所有三种状态，而四个4C样本中有三个处于过热状态。
最后，图7图e展示了在第一和第二主成分空间中（基于测试特征拟合的PCA）十个测试样本的预测类别。预测类别涵盖了所有三种状态，尽管只有一个测试样本属于相变类，但仍有多个样本被预测为相变，这反映了相变与其相邻状态之间的重叠，这一点在交叉验证混淆矩阵中也得到了印证（5个相变样本被预测为冷态，6个被预测为过热态）。这些观察结果表明，过渡性的相变类别将从有针对性的数据集扩展中获益最多，并且如上所示，从预测温度中推导热状态也将带来显著改善。
执行了蒙特卡洛模拟（每个测试样本500次实现），以评估输入扰动下GPR预测的稳健性。如图8a所示，MC均值在大多数测试样本中与模拟的最终温度紧密吻合，表明GPR预测在小输入扰动下是稳定的。由于σMC仅反映输入敏感性，所得区间较窄，且在十个样本中（样本1、2、3和8）有四个不包含模拟值，因此不应将其解释为预测区间。区间宽度随样本而变化，反映了预测对输入的敏感性因每个测试案例的具体运行条件而异。Li等人[15]证明了基于GPR的置信区间可以为电池预测提供不确定性边界，同时提供可解释的故障风险评估，Sukkam等人[49] 使用95%置信区间来评估GPR预测在电池健康状态估计中的可靠性。在本框架中，完整的预测不确定性评估同样会结合σMC与GPR后验预测方差。
图8。通过蒙特卡洛模拟（500次实现）对GPR模型进行不确定性量化。（）MC均值和区间均值±1.96σ与十个测试样本的模拟最终温度对比。（MC）MC标准差σ每样本，按C倍率分组。() 样本1的代表性MC预测分布。(MC) σ与绝对预测误差之间的关系，呈线性趋势。) Representative MC prediction distribution for Sample 1. (d) Relationship between σMC and absolute prediction error, with a linear trend.
考察σMC按C倍率（图8b)显示，放电倍率与不确定度大小之间不存在一致的单调关系；相反，不确定度似乎具有高度的样本特异性。值得注意的是，在3C和4C倍率下，两个PCC样本表现出最高值（样本6，σMC= 0.81 K，以及样本10，0.77 K），而其他3C样本的范围为0.06 K（样本3）至0.19 K，其他4C样本的范围为0.18 K（样本8）至0.38 K（样本9），这表明σMC其驱动因素更多在于输入特征值的特定组合，而非仅仅取决于C倍率。样本1的代表性MC分布（图8c, σMC= 0.255 K) 约呈对称单峰分布，但其中心位于模拟值上方0.85 K处，超出了分布范围；这说明σMC描述的是预测的稳定性而非误差。此处观察到的σMC具有样本特异性，在4C样本中从0.18 K到0.77 K不等，反映了GPR响应表面的局部斜率：σMC当预测随输入快速变化时，该值较大，这通常发生在样本稀疏区域或材料特定相变范围附近。GPR后验不确定性具有一种相关但不同的行为：Thelen等人[50]强调，贝叶斯框架下GPR的距离感知不确定性估计能够实现对预测不确定性的原则性量化，并可靠识别分布外样本，而Rieger等人[51] 同样强调，捕捉认知不确定性和偶然不确定性成分——包括由数据稀疏性引起的不确定性——对于在各种运行条件下实现可靠的电池预测至关重要。
σMC与绝对预测误差（8d）在十个测试样本中均未显示出正相关关系；拟合趋势略呈负相关。最大的误差（0.85–0.89 K，样本1、2和8）出现在较低的σMC（0.18–0.25 K）时，而σMC最高的两个样本（样本6和10）的误差仅为0.10和0.54 K，因此σMC不能用作单样本误差预测器。这种微弱的关系归因于两个因素：首先，σMC反映的是预测对输入扰动的敏感性而非其准确性，因此测试样本可能表现出较低的σMC但如果模型在该区域存在偏差，仍会产生中等程度的误差；其次，这十个绝对预测误差（大约0–0.9 K）提供的统计效力有限，难以检测出具有实际意义的相关性。这些结果表明σMC充其量只能提供一个不完美的预测可靠性信号，并且需要更大、更多样化的测试集进行验证，才能更确凿地建立不确定性与误差之间的校准关系。本研究中观察到的微弱不确定性-误差校准，与基于GPR的电池建模文献中报道的发现是一致的。Thelen等人[50] 明确指出，虽然GPR的距离感知不确定性估计提供了基于原理的不确定性量化，但基于整个测试数据集平均的全局校准可能会掩盖特定预测组的局部校准不良问题，这种行为与此处观察到的样本特定不确定性模式直接相关。这些发现共同表明，此处观察到的弱不确定性-误差关联反映了GPR在小型异质测试集下校准的已知局限性，以及σMC仅捕捉输入敏感性，并且需要更大、更多样化的测试集来为基于高斯过程回归（GPR）的电池热预测框架建立稳健的局部校准。Rieger等人 [51] 同样强调，要在训练数据分布内外捕捉可靠的不确定性估计，需要比本研究中可用的数据集更大、更多样化的数据集。
决策时间线（图9a) 追踪了所有十个测试样本的预测最终温度与三个基于数据的参考阈值（警告、预冷和紧急）的对比情况，每个点上方都标注了相变材料（PCM）类型。样本8（RT60，4C，320 K）记录到最高预测温度（≈334.1 K），超过了紧急阈值，其次是样本3（WPCM，3C，≈332.0 K）和样本5（RT60，3C，≈331.0 K），而样本1、2和4则保持在警告阈值以下。在本次分析中，基于阈值的决策计数仅取两个不同的值，因此框架切换到了基于分位数的规则，其中决策由综合风险评分（图9d) 而非通过温度阈值，因此这些阈值仅作为参考线图9a. 因此，最终的决策分布（图9b) 包含三个正常决策（样本 1、2 和 4）、三个监控决策（样本 3、5 和 9）、两个预冷决策（样本 6 和 7）以及两个紧急决策（样本 8 和 10）；这种 3/3/2/2 的分布是由这十个样本所选的分位数决定的。
图9。基于规则的决策支持与综合热风险评估。（）决策时间线，显示每个测试样本的预测最终温度相对于警告、预冷和紧急阈值的情况，并按PCM类型标注。（）所有测试样本的决策类别分布。（）相对冷却需求指标（C-rate缩放；第2.8节) 每个样本的综合热风险评分，带有基于分位数的决策阈值（35百分位：黄色虚线，65百分位：橙色虚线，85百分位：红色虚线）。) Relative cooling demand indicator (C-rate scaled; Section 2.8). (d) Composite thermal risk score per sample, with the quantile-based decision thresholds (35th: yellow dash line, 65th: orange dash line and 85th: red dash line percentiles).
值得注意的是，样本10（PCC，4C，310 K）被分配为“紧急”，尽管其预测温度（≈324.6 K）处于中等水平，而预测温度第二高的样本3（WPCM，3C，≈332.0 K）仅被分配为“监控”。样本10结合了最高的C倍率与第二高的σMC(0.77 K)，因此综合风险得分达到0.721，几乎与样本8(0.727)相等，而样本3的σ最低。MC(0.06 K) 和较低的C倍率（风险评分0.556）。是否应优先考虑温度较低但确定性较差的预测，而非置信度较高的温度预测，取决于操作员的风险偏好，因此在未来的工作中，综合评分的权重以及百分位阈值应根据安全要求进行校准。这些示例说明了将模型不确定性纳入决策过程，如何改变相对于基于确定性阈值方法的风险优先级。此处展示的感知不确定性的决策支持价值，与电池热管理文献中报道的发现是一致的。Parimala等人[52] 开发了一种电池充电的不确定性感知混合框架，该框架在热力学变化条件下将预测不确定性直接纳入运行控制决策中，证明了不确定性量化对于电池安全运行至关重要，其作用超出了固定阈值所能提供的范围。Das Goswami 等人 [17] 进一步证明，将机器学习预测的不确定性信息整合到电池安全监测中，比传统的基于阈值的方法能实现更主动的热管理，共同支持了在确定性温度截止之外将不确定性纳入决策支持的价值。
相对冷却需求指标（图9c)显示出与放电速率和预测温度的明确关联：样本1、2（2C）和4（3C，300 K）的预测温度低于警告阈值，显示相对冷却需求为零，而所有其他3C和4C样本均观察到正向需求。由于在4℃时存在较大的温度偏差，样本8表现出最高的冷却需求（≈111），其次是样本3和样本5（≈71和≈64），而获得紧急决策的样本10则具有适中的冷却需求（≈25），这反映了冷却需求指标与不确定性感知风险评分所捕捉到的不同信息。
最后，综合热风险评分（图9d) 提供了一个统一且连续的热严重程度表示，涵盖所有样本，范围从约0.10（样本2）到0.73（样本8）；水平线表示基于分位数规则所使用的第35、65和85百分位数（0.554、0.580和0.721）。这种综合评分方法提供了一种比传统电池热管理系统中常用的二元或固定阈值决策规则更细致且对风险敏感的替代方案，它将预测温度、其对输入扰动的敏感性以及C倍率整合到一个单一且可解释的指标中。此处观察到的冷却需求与放电C倍率之间的关联（图9c）与电池热管理系统（BTMS）文献中的发现一致。曹等人[41]表明，电池温度升高和相关的冷却需求随放电倍率显著增加，4C放电产生的温度升高约为20 K，且热梯度明显高于较低倍率条件，这与本研究中2C样本的零相对冷却需求（其预测温度低于警告阈值）以及3C和4C倍率下的更高需求相一致。本研究开发的综合热风险评分，将预测温度、模型不确定性和放电倍率整合为单一的有界指标（0.10–0.73，涵盖所有测试样本），为固定阈值决策规则提供了一种更细致的替代方案。刘等人[53] 证明了机器学习集成控制协同设计在电池热管理系统（BTMS）中优于传统确定性方法，表明将不确定性和工况变动性纳入系统设计可显著提高热可靠性——这一原则直接体现在本文开发的综合评分框架中，该框架将样本10（中温、高不确定性、最高充放电倍率）的排名置于样本3（高温、低不确定性）之上，说明了整合不确定性如何改变相对于单纯温度幅值的风险优先级。
总的来说，本节展示的结果表明，所提出的多阶段框架成功地将准确的热预测、可解释的特征分析和不确定性感知决策支持整合到一个单一且连贯的锂离子电池热管理流程中。在0.5C至1.5C倍率下校准的电化学-热模型，为更高放电倍率下相变材料（PCM）的对比评估提供了基于物理的依据，而高斯过程回归（GPR）模型实现了对最终温度的高预测精度（测试R2= 0.993，RMSE = 0.560 K；嵌套交叉验证的RMSE为0.76 K），在处理此任务时显著优于随机森林回归器（测试RMSE = 2.708 K）。额外的验证确认了这种准确性并非源于偶然相关性或数据泄露，但也表明其局限于模拟设计空间内的插值。特征重要性分析确定环境温度和C倍率是热行为的主要驱动因素，这一发现得到了全局排名结果的支持，而基于C倍率的细分分析则显示，材料相关特征在高放电倍率下重要性有所提升。基于随机森林的热状态分类器仅达到中等性能（准确率58.5%，平衡准确率57.3%），不足以满足可靠的实际应用需求，而从高斯过程回归预测的温度推导出的热状态准确率则达到了92.8%。这主要归因于数据集规模较小，以及狭窄的、特定材料的相变带与相邻状态之间的重叠，且OOB误差分析显示在约25棵树之后便无进一步改善。因此，该分类器应被视为框架中的探索性组件。此外，蒙特卡洛敏感性分析与综合风险评分框架共同阐明了纳入不确定性如何重新确定热风险的优先级，特别是针对那些预测温度升高且对输入扰动高度敏感的样本，而确定性阈值规则无法捕捉到这一点。总体而言，这些研究结果既突显了将数据驱动预测与物理信息模拟相结合用于电池热管理的实际应用前景，也强调了数据集规模和类别平衡（尤其是对于分类任务）的关键重要性。在考虑将该框架用于实时部署之前，必须解决这些问题，并进行实验验证。4. 结论
本研究提出了一种综合性的多阶段框架，将实验校准的电化学-热模拟与基于机器学习的预测、分类和决策支持相结合，用于锂离子电池热管理。首先，针对26650圆柱形电池的耦合NTGK电化学-热模型根据实验数据进行了校准，平均电压和热通量准确率分别达到94%和82%，随后该模型被用于评估涵盖有机、复合和商业类别的六种相变材料的热性能。基于该模拟数据集，开发了高斯过程回归模型来预测电池最终温度，通过交叉验证选择超参数，实现了高准确率（测试R2= 0.993，RMSE = 0.560 K；嵌套交叉验证的RMSE为0.76 K，而多步随机森林模型捕捉了电池温度在不同放电倍率下的时间演变。在平均随机森林重要性分析中，环境温度和C倍率被确定为主要预测因子。进一步开发了随机森林分类器，将电池热状态分为低温、相变和过热三类，实现了适中的准确率（58.5%（嵌套交叉验证下），这主要受限于狭窄且特定材料的相变区间与相邻状态之间的重叠，以及数据集较小；直接根据GPR预测的温度分配热状态则实现了更高的准确率（92.8%）。采用蒙特卡洛模拟来量化GPR预测对输入扰动的敏感性，并开发了一个综合风险评分框架，将预测温度、模型不确定性和C速率转化为可操作的正常、监控、预冷和紧急决策，从而说明与固定阈值规则相比，纳入不确定性如何重新确定风险的优先级。
总体而言，这项工作展示了如何将基于物理的模拟、机器学习和不确定性感知决策支持相结合，用于锂离子电池的热管理。所提出的框架可作为可解释、风险敏感热管理工具的起点，但需经过下文讨论的实验验证和数据集扩展。本研究的一个主要局限性是数据集规模相对较小（53个模拟案例，10个测试样本），这限制了所报告的机器学习性能指标的统计效力，并限制了训练和测试中代表的工况多样性。在蒙特卡洛分析中观察到的分类准确率较低（58.5%）以及不确定性-误差校准有限，至少部分是这一限制所致。此外，留一PCM验证表明，模型无法可靠地预测训练数据之外的材料；特别是当排除无PCM情况时，GPR误差增加到7.3 K，因此该框架应仅应用于模拟的设计空间内。此外，决策阈值、权重和σMC警报等级是说明性的设计参数；警报等级和不确定性归一化目前是根据评估的测试批次计算的，在实际应用中，必须根据训练数据固定这些参数，并根据电池安全限制校准阈值。此外，由于求解器不收敛，无法获得P.Wax和EG复合材料的4C工况数据，因此无法从当前数据集中得出关于这两种材料在高放电倍率下的结论。此外，电化学-热模型是在0.5C-1倍率下校准的。在单一环境温度下，5C倍率处于自然对流状态，而PCM数据集是在2C–4C倍率下生成的；因此，这些倍率下的绝对温度仅具参考意义，在将该框架应用于实际电池系统之前，需要在更高的放电倍率和不同的环境温度下进行实验验证。扩展模拟数据集——特别是通过纳入额外的PCM配方、C倍率和环境温度组合——是提升所有框架组件鲁棒性和泛化能力最具影响力的方向。未来的工作应优先扩展基础数据集，特别是为了提高热状态分类性能，探索额外的相变材料配方和运行条件，并作为部署的步骤，进行高放电率下的实验验证，扩展到动态负载曲线和电池包级运行，基于物理原理估算所需冷却功率，以及在电池管理系统内进行实施和测试。此外，应在更大的数据集上评估成本敏感型或平衡型随机森林分类器，并且在此表现最佳的基于高斯过程回归的热状态分配方法，也应在独立数据上进行验证。此外，由于每种相变材料仅由一组热物理性质表示，该数据集仅包含七种独立的材料实现；因此，无法分离相变材料性质的个体贡献，且对新相变材料配方的泛化能力有限。建议在未来的工作中采用实验设计方法，独立改变这些属性。最后，所提出的决策支持框架可以扩展到自适应热管理，例如，利用预测的温度和热状态实时控制热开关或混合相变材料-主动冷却系统。
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